51阿秒，超短阿秒脈沖產(chǎn)生領(lǐng)域新突破

圖1. 孤立阿秒脈沖產(chǎn)生與表征實(shí)驗(yàn)方案 在國(guó)家自然科學(xué)基金重大研究計(jì)劃的支持下，國(guó)防科技大學(xué)理學(xué)院趙增秀團(tuán)隊(duì)經(jīng)過(guò)四年攻關(guān)，進(jìn)一步發(fā)展了阿秒脈沖選通方法。團(tuán)隊(duì)利用近紅外少周期脈沖提升選通門中心的電場(chǎng)強(qiáng)度，在保證脈沖帶寬的同時(shí)保持較高的轉(zhuǎn)換效率，首次基于近紅外光場(chǎng)產(chǎn)生51阿秒的超短孤立阿秒脈沖。該團(tuán)隊(duì)于2020年產(chǎn)生88阿秒、2023年產(chǎn)生71阿秒脈沖后，再次刷新國(guó)內(nèi)最短阿秒脈沖記錄。目前國(guó)際上僅有瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院（43阿秒）和美國(guó)中佛羅里達(dá)大學(xué)（53阿秒）報(bào)道過(guò)近50阿秒的孤立阿秒脈沖。 相關(guān)成果以“Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses”為題，近期發(fā)表在Science子刊Ultrafast Science上。 文章引用（點(diǎn)擊閱讀原文）：Xiaowei Wang, Fan Xiao, Jiacan Wang, Li Wang, Bin Zhang, Jinlei Liu, Jing Zhao, Zengxiu Zhao. Ultrashort isolated attosecond pulses generation with 750 nm free-CEP near-infrared pulses. Ultrafast Sci. 010.34133/ultrafastscience.0080
研究

背景

SCIENCE PARTNER JOURNAL 在原子分子等微觀體系中，電子運(yùn)動(dòng)從根本上決定著原子分子體系的演化，是物理、化學(xué)及生物等學(xué)科都十分關(guān)切的基礎(chǔ)科學(xué)問(wèn)題。然而，電子運(yùn)動(dòng)的特征時(shí)間尺度在阿秒量級(jí)（1阿秒=100億億分之一秒），遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出了傳統(tǒng)探測(cè)技術(shù)的時(shí)間分辨極限。近二十多年，阿秒激光脈沖產(chǎn)生與探測(cè)技術(shù)的發(fā)展使人們具備了對(duì)電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行阿秒量級(jí)時(shí)間分辨的能力，極大提升了人們探索微觀量子過(guò)程的能力。鑒于阿秒脈沖前所未有的時(shí)間分辨能力及其在物理前沿科學(xué)問(wèn)題研究中的應(yīng)用，2023年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)授予了阿秒科學(xué)領(lǐng)域的三位先驅(qū)，但超短孤立阿秒脈沖的高效產(chǎn)生仍是該領(lǐng)域的技術(shù)難點(diǎn)。 基于高次諧波過(guò)程的孤立阿秒脈沖產(chǎn)生是目前產(chǎn)生超短阿秒脈沖的主流方法。根據(jù)時(shí)間-能量不確定關(guān)系，時(shí)域上越短的光脈沖需要頻域上的光譜帶寬越大。高次諧波截止能量（決定著阿秒脈沖的帶寬）與飽和激光峰值功率成正比，同時(shí)與激光中心波長(zhǎng)的平方成正比。因而，人們通常利用較長(zhǎng)波長(zhǎng)的激光去增大阿秒脈沖帶寬，以減小阿秒脈沖帶寬。2017年報(bào)道的43阿秒和53阿秒的阿秒脈沖工作均是基于1.8微米的激光產(chǎn)生的。但隨著中心波長(zhǎng)的增加，阿秒脈沖的轉(zhuǎn)換效率呈指數(shù)衰減，使得本來(lái)就在納焦量級(jí)的阿秒脈沖變得愈發(fā)微弱，極大限制了其在實(shí)驗(yàn)測(cè)量中的應(yīng)用。 為了解決阿秒脈沖時(shí)間寬度與光子通量的矛盾，國(guó)防科技大學(xué)趙增秀團(tuán)隊(duì)通過(guò)減小驅(qū)動(dòng)激光脈沖寬度來(lái)提升飽和光強(qiáng)，從而增大帶寬，進(jìn)一步壓縮脈沖寬度的同時(shí)保持轉(zhuǎn)換效率，為高通量超短阿秒脈沖的產(chǎn)生奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。在此基礎(chǔ)上，分析了驅(qū)動(dòng)光載波包絡(luò)相位對(duì)產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的影響，指出當(dāng)合理設(shè)置選通門寬度時(shí)，任意載波絡(luò)相位的飛秒脈沖都能產(chǎn)生超短的孤立阿秒脈沖，大大降低了超短阿秒脈沖產(chǎn)生的技術(shù)門檻。基于該方案，在實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生并表征了51阿秒的孤立阿秒脈沖，也是國(guó)際上首次基于近紅外驅(qū)動(dòng)光產(chǎn)生近50阿秒孤立阿秒脈沖。

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創(chuàng)新

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實(shí)驗(yàn)把中心波長(zhǎng)在750 nm的近紅外少周期激光脈沖聚焦于充滿氖原子的氣體池中，通過(guò)極端非線性轉(zhuǎn)化過(guò)程產(chǎn)生高次諧波—阿秒脈沖串，實(shí)驗(yàn)方案如圖1所示。為了從中選取孤立阿秒脈沖，實(shí)驗(yàn)采用廣義雙光學(xué)門選通技術(shù)，利用兩個(gè)石英晶體（QP1,QP2）的調(diào)制、布儒斯特窗片（BW）的衰減、以及BBO晶體的倍頻產(chǎn)生了中心只有1 fs線偏窗口的調(diào)制光場(chǎng)（如圖2所示）。在這樣極窄的時(shí)間窗口中，只允許一個(gè)阿秒脈沖產(chǎn)生。為了消除阿秒脈沖固有啁啾，達(dá)到減小脈沖寬度的目的，實(shí)驗(yàn)利用鋯膜對(duì)其進(jìn)行色散補(bǔ)償。阿秒脈沖的表征采用標(biāo)準(zhǔn)的阿秒條紋相機(jī)技術(shù)，通過(guò)探測(cè)阿秒光電子在條紋光場(chǎng)調(diào)制下的能譜變化來(lái)重建阿秒脈沖時(shí)域波形。

圖1. 孤立阿秒脈沖產(chǎn)生與表征實(shí)驗(yàn)方案。少周期近紅外光場(chǎng)經(jīng)過(guò)兩個(gè)石英晶體（QP1,QP2）的調(diào)制、布儒斯特窗片（BW）的衰減、以及BBO晶體的倍頻后，形成極窄的線偏窗口，以產(chǎn)生孤立阿秒脈沖。阿秒脈沖在氣體噴嘴（GJ）處被轉(zhuǎn)換為阿秒電子束，通過(guò)條紋激光場(chǎng)（Streaking Field）調(diào)制后被飛行時(shí)間譜儀（TOF）探測(cè) 該研究的創(chuàng)新點(diǎn)之一在于利于波長(zhǎng)較短的近紅外光場(chǎng)通過(guò)提升飽和光強(qiáng)來(lái)提高阿秒脈沖帶寬。通常情況下，對(duì)于給定氣體，飽和光強(qiáng)與驅(qū)動(dòng)激光的脈沖寬度成反比，實(shí)驗(yàn)將5飛秒少周期脈沖與廣義雙光學(xué)選通門技術(shù)結(jié)合，可以極大減小前導(dǎo)脈沖電離效應(yīng)，從而提升驅(qū)動(dòng)光飽和光強(qiáng)。廣義雙光學(xué)選通門技術(shù)提出的初衷是為了放寬孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生條件，使20多飛秒的長(zhǎng)脈沖也可以實(shí)現(xiàn)孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生。在該項(xiàng)研究中，創(chuàng)造性地將該技術(shù)應(yīng)用于5飛秒少周期脈沖，達(dá)到了提升阿秒脈沖帶寬，減小阿秒脈沖時(shí)間寬度的作用。

圖2. 產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)。經(jīng)過(guò)QP1(a)、QP2（b）、以及BBO（c）之后的驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)（藍(lán)線）和選通光場(chǎng)（紅線）；圖（d）展示了不同CEP時(shí)，線偏窗口內(nèi)的電場(chǎng)波形 該研究的另一創(chuàng)新之處在于產(chǎn)生的超短阿秒脈沖不依賴于驅(qū)動(dòng)激光的載波包絡(luò)相位(CEP)。團(tuán)隊(duì)通過(guò)理論仿真指出，當(dāng)設(shè)定雙光學(xué)門的線偏窗口為1飛秒時(shí)，孤立阿秒脈沖的選通將不依賴于驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的CEP。如圖3所示，當(dāng)CEP在0°到360°之間變化時(shí)，只有在135°-255°度之間的CEP才能有效產(chǎn)生孤立阿秒脈沖，而且其時(shí)域波形和寬度也十分接近。這一點(diǎn)可以從它們的相似光譜結(jié)構(gòu)和相似光譜相位中看出。因此，不論CEP如何變化，總能產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖，而且利用特定金屬膜，可以對(duì)不同CEP產(chǎn)生的阿秒脈沖啁啾進(jìn)行同時(shí)補(bǔ)償，進(jìn)而產(chǎn)生超短孤立阿秒脈沖。

圖3. 孤立阿秒脈沖波形（a）及產(chǎn)量（b）隨CEP的變化。（c）當(dāng)CEP改變時(shí)，產(chǎn)量較高的孤立阿秒脈沖的光譜寬度和光譜相位變化不大，可以同時(shí)進(jìn)行色散補(bǔ)償 最后，團(tuán)隊(duì)通過(guò)阿秒條紋相機(jī)的測(cè)量以及qPROOF相位重建算法的反演，證實(shí)該方案產(chǎn)生了51阿秒的孤立阿秒脈沖。如圖5所示，實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的光譜寬度約在60-140電子伏之間。利用反演得到的光譜相位，結(jié)合測(cè)量得到的光譜，重建孤立阿秒脈沖時(shí)域波形，其半高全寬為51阿秒。由于并不能完全補(bǔ)償固有啁啾，所以脈沖存在近400阿秒的基底。這是超短阿秒脈沖產(chǎn)生中普遍存在的問(wèn)題，需要進(jìn)一步發(fā)展精確的色散管理技術(shù)?；诮t外少周期光場(chǎng)的51阿秒脈沖產(chǎn)生為高通量超短阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了一種新的方案，有望推動(dòng)阿秒物理的進(jìn)一步發(fā)展。

圖4. 阿秒條紋相機(jī)對(duì)51阿秒的超短脈沖進(jìn)行時(shí)域表征。（a）實(shí)驗(yàn)測(cè)得的阿秒條紋相機(jī)譜圖；（b）重建的阿秒脈沖光譜和相位；（c）重建的阿秒脈沖時(shí)域波形

總結(jié)

展望

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超短孤立阿秒脈沖的高效產(chǎn)生一直是阿秒科學(xué)領(lǐng)域的核心問(wèn)題。本研究進(jìn)一步拓展了廣義雙光學(xué)門選通方法的應(yīng)用范圍，利用近紅外少周期脈沖提升選通門中心的電場(chǎng)強(qiáng)度，首次基于近紅外光場(chǎng)產(chǎn)生51阿秒的超短孤立阿秒脈沖，達(dá)到世界先進(jìn)水平。此外，該方案在保證帶寬的同時(shí)保持較高轉(zhuǎn)換效率，有效提升了超短孤立阿秒脈沖的光子通量，為未來(lái)非線性阿秒物理研究奠定基礎(chǔ)。最后，本研究提出的阿秒脈沖產(chǎn)生方案不需要穩(wěn)定驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)的CEP，大大降底了超短孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生門檻，勢(shì)必促進(jìn)阿秒脈沖在電子動(dòng)力學(xué)測(cè)量方面的廣泛應(yīng)用。