01 科學(xué)背景

微尺度發(fā)光二極管(micro-LED)正在成為一種新一代顯示技術(shù)，具有高分辨率、高亮度和高響應(yīng)速度的特點(diǎn)，在光通信、增強(qiáng)或虛擬現(xiàn)實(shí)以及可穿戴設(shè)備中至關(guān)重要。最初，III-V族半導(dǎo)體因其高發(fā)射效率和穩(wěn)定性而被提議用于構(gòu)建micro-LED顯示器。然而，它們的實(shí)際應(yīng)用面臨限制，因?yàn)?1)伴隨像素小型化導(dǎo)致的效率下降，這使得像素尺寸的下限約為30 μm，以及(2)可擴(kuò)展性中等，受到低效的傳輸技術(shù)的阻礙。這些挑戰(zhàn)促使人們探索替代材料系統(tǒng)，例如金屬鹵化物鈣鈦礦和膠體量子點(diǎn)，這些系統(tǒng)為高分辨率圖案化和可擴(kuò)展制造提供了潛力。其中，鈣鈦礦材料以其較長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度和較高的發(fā)射效率而著稱(chēng)，這使得薄膜器件的電致發(fā)光(EL)效率達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的28.9%。盡管如此，這些器件中鈣鈦礦的多晶性質(zhì)導(dǎo)致表面不穩(wěn)定、發(fā)射不均勻和電子傳輸效率低下，這與微型LED配置不兼容。

與多晶鈣鈦礦相比，單晶鈣鈦礦表現(xiàn)出數(shù)量級(jí)的缺陷密度抑制和提高的載流子遷移率。對(duì)于Micro-LED應(yīng)用，需要將上述優(yōu)點(diǎn)與亞微米厚度集成在一起以實(shí)現(xiàn)高效的輻射復(fù)合，并具有大面積連續(xù)膜以實(shí)現(xiàn)高效的載流子傳輸?shù)膯尉П∧?。外延是一種通過(guò)晶格匹配生長(zhǎng)取向單晶薄膜的技術(shù)，在半導(dǎo)體工業(yè)中至關(guān)重要。該策略已被引入鈣鈦礦中，用于生長(zhǎng)用于器件應(yīng)用的晶體薄膜。然而，以前的方法，例如溶液處理同質(zhì)外延、范德華(vdW)外延和原子異質(zhì)外延，都受到中等晶粒尺寸和/或轉(zhuǎn)移過(guò)程中不可避免的材料損壞的限制。遠(yuǎn)程外延是一種利用范德華中間層同時(shí)實(shí)現(xiàn)外延生長(zhǎng)和外延層釋放的策略，它促進(jìn)了III-V族半導(dǎo)體、復(fù)合氧化物和鈣鈦礦的大規(guī)模制造和高效轉(zhuǎn)移，并應(yīng)用于器件。為了將遠(yuǎn)程外延鈣鈦礦集成到微型LED中，需要具有消除晶粒邊界、大面積和亞微米厚度的外延膜，而這尚未實(shí)現(xiàn)。

02 創(chuàng)新成果

中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所吳雨辰研究員、吉林大學(xué)邱宇辰研究員、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)鳳建崗研究員等研究人員報(bào)道了由遠(yuǎn)程外延結(jié)晶鈣鈦礦薄膜構(gòu)建的微型LED顯示器。利用石墨烯中間層和藍(lán)寶石襯底，實(shí)現(xiàn)了面積為4 cm2的鈣鈦礦薄膜的遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)，消除了晶界和純平面外晶體取向，從而可以快速?gòu)囊r底上釋放并集成到LED設(shè)備中。這些獨(dú)立的鈣鈦礦薄膜支持微型LED，其外部量子效率(EQE)高達(dá)16.7%，亮度為4.0 × 105?cd m-2，顯示分辨率高，最小像素尺寸可低至4 μm。這些最先進(jìn)的鈣鈦礦微型LED受益于外延鈣鈦礦薄膜固有的缺陷密度抑制、電子傳導(dǎo)通道短、表面穩(wěn)定、發(fā)光均勻和光學(xué)平坦性等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。值得注意的是，結(jié)晶膜可以與電子背板集成，構(gòu)建微型LED顯示器，每個(gè)像素均可獨(dú)立動(dòng)態(tài)控制，用于靜態(tài)圖像和視頻顯示。該研究成果為外延鈣鈦礦與LED電子設(shè)備的單片集成提供了一個(gè)新平臺(tái)，用于明亮、高效和均勻的光發(fā)射，從而創(chuàng)建像素小于10 μm的超高分辨率微型LED顯示器。

相關(guān)研究成果2025年1月15日以“Remote epitaxial crystalline perovskites for ultrahigh-resolution micro-LED displays”為題發(fā)表在Nature Nanotechnology上。

03 核心創(chuàng)新點(diǎn)

遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)技術(shù)：研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)技術(shù)，通過(guò)在藍(lán)寶石基底上引入亞納米級(jí)石墨烯中間層，實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦薄膜的遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)。這種技術(shù)不僅消除了晶界，還實(shí)現(xiàn)了薄膜的快速釋放和無(wú)縫集成，制備出的鈣鈦礦薄膜面積達(dá)4平方厘米，且具有純的面外晶體取向。

高性能微-LED：利用這種遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)的鈣鈦礦薄膜，研究團(tuán)隊(duì)制備了高性能的微-LED，其外部量子效率（EQE）達(dá)到16.7%，亮度高達(dá)4.0 × 105?cd m?2，像素尺寸可小至4微米，實(shí)現(xiàn)了超高分辨率顯示。

應(yīng)變弛豫機(jī)制：通過(guò)石墨烯中間層，研究團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦薄膜的應(yīng)變弛豫，顯著提高了薄膜的晶體質(zhì)量。這種應(yīng)變弛豫機(jī)制不僅適用于CsPbBr3，還擴(kuò)展到了其他鈣鈦礦成分，如CsPbCl1.3Br1.7，進(jìn)一步拓寬了鈣鈦礦的應(yīng)用范圍。

成分工程：研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)改變鹵素的化學(xué)計(jì)量比，成功調(diào)控了鈣鈦礦的成分，實(shí)現(xiàn)了從3.00 eV到1.94 eV的帶隙調(diào)控。這為全色微顯示技術(shù)的發(fā)展提供了可能。

04 數(shù)據(jù)概覽

圖1.用于單晶微型LED的遠(yuǎn)程外延鈣鈦礦

圖2.CsPbBr3鈣鈦礦薄膜的遠(yuǎn)程外延

圖3.外延鈣鈦礦的成分工程

圖4.用于微型LED的外延鈣鈦礦

05 成果啟示

這項(xiàng)研究報(bào)道了用于微型LED應(yīng)用的取向鈣鈦礦的遠(yuǎn)程外延生長(zhǎng)。我們實(shí)現(xiàn)了16.7%的高EQE、4.0 × 105?cd m-2的高亮度和像素尺寸低至4 μm的高分辨率。這些最先進(jìn)的微型LED顯示器受益于高結(jié)晶度和松弛應(yīng)變以實(shí)現(xiàn)高性能，而鈣鈦礦外延層的快速釋放和最小損傷實(shí)現(xiàn)了器件集成。預(yù)計(jì)可以通過(guò)集成多個(gè)鈣鈦礦組件來(lái)構(gòu)建全彩微型LED顯示器。這些外延鈣鈦礦的晶體平整度、亞波長(zhǎng)厚度和均勻發(fā)光也有利于它們與納米光子結(jié)構(gòu)（如共振超表面和光子晶體）的單片集成，以創(chuàng)建具有強(qiáng)光-物質(zhì)相互作用和可編程光維度（如方向、偏振、相位和軌道角動(dòng)量）的電注入光子裝置。